桐原有人は想像力が豊かで「アリスの物語」という書物が大好きな少年。妹の桐原きらはに嫉妬されながらも、失われたアリスの物語を自分の手で紡ぎ出そうとしている。 そんなある日、アリスそっくりの少女、有栖川ありすと出会い、「鍵姫」と呼ばれる少女たちが戦う不思議な空間に迷い込んでしまう。そこは、まさに、少女たちの戦場だった。
有人はありすから届いた不思議な手紙『アリスのお茶会』を手にしていた。それは戦いへの招待状、決戦の証。有人とありすの仲が気になるきらはも、その戦いに身を投じる。それぞれの『アリス物語』を賭けた戦いの中、ついに有人の特殊な力が判明する――。 少女たちが成長する中、きらはに想いを寄せるキサも、ひとつの選択を迫られていた。
女生徒たちの注目を集める少女がいた。名前は篝木キリカ。高等部に席を置きながらも、大学院に通う才女。 そのキリカが有人を自分の研究室に突然招待してきた。キリカの秘密を知り、驚く有人やありすたち、有人の秘密を知り、研究したいキリカ。別の意味での有人争奪戦が始まろうとしていた――。
有人たちは新しい鍵姫、暁アカネと出会う。方向音痴、よく寝てよく食べる不可思議な少女。有人にだけ寄り添う彼女に、機嫌が悪いありすたちだが、有人がみんなを説得する。 しかし、アカネは「アリスを綺麗にする」ため、強力な炎を操り、メルヴェイユ・スペースのすべてを焼き払うべく戦う。やはり鍵姫たちは、わかりあうことはできないのか?
戦いと心の移ろいの日々の中、有人は少女デリーラと出会う。有人の語る様々な物語に一喜一憂するデリーラは、有人をアリスの原作者である『タキオン』と呼んでいた。キリカたちはそんな有人の異変に気が付き、調査を開始する。「桐原有人はまるで磁石のように、アリス能力者を引きつける」その言葉がまたひとつ、現実と悲しみを生む。
アリスの生みの親『オルタナイト・L・タキオン』の資料を調べる有人とありす。 その時、突如解放される謎のメルヴェイユ・スペース。反転された空間は、まさに「鏡の中の世界」であった。 ついに登場するタキオン。彼は有人に何を求めるのか?その中で、有人とありすの心は近付き、きらはの想いは離れていく。
図らずも唇を重ねたありすと有人、二人の関係の変化に気づいてしまったきらはは、現実を受け止めることができずに思い悩んでいた。 一方、有人はありすを呼び出してお互いの気持ちを再確認していた。そんな姿を目撃したきらはは、キサにより一度は立ち直りかけたものの再び思い悩む。そんなきらはの気持ちを慮ったキサは、有人やありすへとその想いの丈をぶつけに行く・・・
有人とありす、きらはとキサ、それぞれの想いが離れたままの一同のもとに新たなるアリス能力者アスカが現れる。自らも仲間に入りたいと提案してくるも、そのただならぬ意思をキリカが察して追い払う。 そんななか、招待状により集められた一同に更なるアリス能力者みかが襲いかかる。有人に激しい殺意を向け攻撃してくるみか、そんな有人を守ろうとするありすだが、思いもかけずきらはの妨害にあうのであった。
幼いころのロリーナとの楽しかった日々の夢、それが一転して炎に包まれた悪夢へと変わる・・・。飛び起きたキリカは、その思い出を誰にも知られまいと決意する。 再び絆を取り戻した有人ときらはや一同は、トウコと戦っていた。強力なトウコに苦戦する一同であったが、またしてもアスカの参戦により物語を手に入れることができた。しかし、キリカは仲間から外れることを宣言する。
鍵を突き刺したアスカと突き刺されたありす―。ありすは、有人ときらはが語る思い出話を聞いているうちにたまらなくなって飛び出す。 アスカは有人から奪った物語を読み、ありすと戦った時に感じた違和感の理由に思い至る。一方、有人はありすと共にありすが子供時代に住んでいた場所に向かうも、懐かしげに店をまわるありすに対し、その思い出の食い違いに気付く。有人と別れたありすと接触したアスカは、その耳元い悪意を囁いた。
巨大な透明なケースに封じ込められたありすを見て愕然とする一同。そして遂に現れたタキオンとリデル―。 タキオンの口から語られる「終わらないアリス」をめぐる彼の目論みと封じ込められたありすを救う方法。物語を一つにすることでありすを救うことができると知ったキサは意を決しきらはに戦いを挑む・・・。
遂に本性を現し、冷酷な表情でタキオンにせまるリデル。そして彼女の口から語られる「終わらないアリス」をめぐる真実・・・。 全てを知ったきらはは、リデルとの最後の戦いに挑んでいく。有人ときらはは“ありす”を救い出し、物語に終止符を打つ事ができるのか・・・。
再び平穏な生活に戻った有人たち。そこで待っていた新たな物語とは・・・・・・?